L'ensemble de mes travaux de recherche est centré sur l'étude de la matière organique (MO) sédimentaire. Leur caractère transverse implique cependant des techniques de chimie analytique et également une forte composante sédimentologique et géochimique minérale.

La MO est constituée d'une part de matériel soluble aux solvants organiques usuels et d'autre part de matériel insoluble. Le matériel soluble correspond aux extraits et, à un stade avancé de maturité thermique, aux huiles brutes. Le matériel insoluble est le kérogène. Ce dernier représente une quantité de carbone organique stocké dans les sédiments estimée à plus de 10000 fois la masse totale des organismes vivants à un instant donné sur la Terre.

A l'étude de cette MO (mode de préservation, qualité pétroligène, quantité, évolutions ultérieures et cinétique de craquage) sont reliés des aspects à la fois économiques (combustible fossiles, valorisation des huiles de schistes), écologiques/climatologiques (le stockage de la MO dans les sédiments soustrait du carbone au cycle de cet élément dans la biosphère), paléoenvironnementales (archivage sédimentaire de marqueurs biologiques typiques d'organismes, d'environnement de dépôt ‹ température, salinité,...) et enfin diagénétiques (relations organo-minérales et évolution au cours de l'enfouissement).

Les kérogènes se présentent sous la forme de géopolymères complexes souvent réfractaires à l'analyse. De plus, kérogènes et matériel soluble sont constitués d'une grande diversité de composés organiques et organo-métalliques (porphyrines). Les difficultés liées à leur analyse nécessite l'emploi de méthodes diversifiées, chimiques et/ou physico-chimiques (par exemple : pyrolyses en milieux ouverts/fermés, RMN 13C, XANES...) et géologiques (pétrographie : MET et/ou MEB, microscopie photonique...).

Les travaux que j'ai effectués jusqu'à la fin de ma thèse sont surtout focalisés sur le kérogène et le sédiment avec pour objectif la reconstitution de leur environnement de dépôt.

Au sein du groupe de recherche (GDR) 942 pendant un stage de licence de magistère, j'ai tout d'abord eu l'opportunité de travailler sur le lac du Bouchet. Il s'agissait à partir d'observations de pétrographie organique (palynofaciès et frottis) de proposer un découpage stratigraphique des sédiments Holocène de ce lac d'Auvergne ; la nature (quantité et qualité) de la MO sédimentaire associée à l'assemblage minérologique étant liés aux conditions climatologiques régionales.

Les travaux réalisés au cours de mon DEA concernent les relations organo-minérales dans la formation La Luna, principale roche mère vénézuélienne, (génétiquement liée au pétrole brut nommé Boscan). Il s'agissait de caractériser (i) l'évolution diagénétique du cortège argileux en fonction de la maturité thermique de la MO dans cette Formation et (ii) le comportement des éléments traces, sensibles aux conditions redox régnant dans le milieu au moment du dépôt. Il ressort de cette étude que le gradient de maturité thermique (stade immature à surmature ‹ fenêtre à gaz sec) affectant la Formation et enregistré par le matériel sédimentaire (e.g. apparitions de pyrobitume et de chlorite alumineuse) n'a apparemment aucune influence sur l'enrichissement relatif des éléments traces. Ces derniers peuvent alors être considérés comme des marqueurs de conditions paléoenvironnementales même si le sédiment a subi des conditions sévères de diagénèse lors de son enfouissement.(résumé article)


les monts du Jura méridional

Quant aux travaux développés pendant ma thèse, ils concernent plus particulièrement les kérogènes soufrés des laminites bitumineuses d'Orbagnoux (Ain)(résumé). Ce site est exploité pour obtenir à partir de la pyrolyse des laminites une huile de schiste qui, après distillation et raffinage, est le principe actif de topiques kératoplastiques et antiseptiques.

Ces sédiments laminés riches en MO soufrée immature se sont déposés au Kimméridgien supérieur en contexte de lagon. Ils résultent de la juxtaposition de deux modes de mises en place : décantation de coccolithes et tentatives d'installations de mattes cyanobactériennes.


récif
polypiers en boules

alternance de lamines parallèles
sombres et claires
dans la mine

coccolithe constituant la matrice minérale
des lamines parallèles
et des calcaires massifs

A côté de la reconstruction du milieu de dépôt et des conditions paléoenvironnementales présidant à l'accumulation de la MO, les buts poursuivis pendant ces trois ans ont consisté (i) à mettre en évidence le mode de préservation de la MO et (ii) à caractériser à l'échelle moléculaire la structure d'un kérogène et l'origine de ces constituants. L'idée sous-jacente était de mettre en évidence la contribution (ou son absence) des lipides de coccolithophoridés dans la formation des kérogènes dans ce site particulier. Le kérogène sélectionné pour ces deux dernières problématiques est représentatif du faciès le plus fréquemment rencontré à l'affleurement et un des plus riches en carbone organique ; le kérogène est de nature aliphatique et riche en soufre (16,3% en poids).


mise en place des différents faciès à Orbagnoux

Sur la base d'observations pétrographiques et géochimiques globales, il a été mis en évidence que le processus de sulfuration de la MO était à l'origine de la préservation de la MO dans cette formation. Un kérogène a ensuite été pyrolysé en milieu ouvert afin de libérer les unités structurales constitutives de ce dernier. L'analyse des effluents de pyrolyse par la chromatographie en phase gazeuse et la chromatographie en phase gazeuse couplé à un spectromètre de masse, associées à différentes techniques préparatives, a finalement permis de remonter à la structure du kérogène et à la nature de ces constituants. J'ai notamment pu montrer que le pyrolysat d'un tel matériel correspondait en grande partie à des agrégats moléculaire (type résines ou asphaltènes) basés sur des alcanes normaux pairs fortement réticulés par le soufre. En plus faible quantité, des composés thiophéniques ont également été observés. Cependant, il est apparu lors de la mise au point du protocole d'analyse que les conditions de pyrolyse influencent de façon importante la qualité des produits émis et leur quantité. En effet, dans des conditions plus drastiques de pyrolyse, les agrégats sont, semble-t-il, générés en plus faible quantité mais leur structure, cette fois, empêche toute analyse moléculaire ultérieure. Dans ces conditions, ces agrégats réfractaires à l'analyse doivent donc correspondre à des structures organo-soufrées très stables chimiquement. Il est donc nécessaire d'apporter la plus grande attention aux conditions de pyrolyse appliquées aux kérogènes riches en soufre afin d'optimiser la production de composés facilement analysables dans une optique "analyse structurale".

Enfin, il a été mis en évidence que le kérogène tirait son origine d'une part de matériel lipidique d'origine cyanobactérienne (agrégat moléculaire) et d'autre part de composés d'origine algaire (unités thiophéniques à squelettes hydrocarbonés linéaires) ; pour ces derniers, les coccolithophoridés sont fortement suspectés. Ces origines ont été attribuées par comparaisons avec la nature de lipides de plusieurs organismes vivant actuellement.

L'ensemble de ce travail est exposé dans plusieurs articles (e.g.Spectroscopic, kinetic and pyrolytic studies of kerogen from the dark parallel laminae facies of the sulfur-rich Orbagnoux deposit - Upper Kimmeridgian, Jura). Ce travail a également fait l'objet de nombreuses collaborations avec d'autres équipes de recherche, notamment hollandaises (NIOZ, Texel, Pays-Bas).

Le stage post-doctoral (durée : 18 mois) que j'ai ensuite effectué au sein de l'Institut Français du Pétrole (IFP), sous la direction de M. Vandenbroucke, se situait à l'interface de deux Divisions de recherche et de la Division Informatique. Le travail proposé était scindé en deux parties correspondant à deux projets disctincts :

(1) - interface Géologie/Géochimie, Raffinage, Informatique - créer et mettre en place une base de données scientifiques ; j'ai notamment rédigé le schéma conceptuel de cette base. (2) - interface Géologie/Géochimie et Raffinage - étudier la possibilité d'utiliser en routine l'analyse quantitative par spectrométrie de masse haute tension - haute résolution de composés aromatiques hydrocarbures ou hétéroatomiques présents dans des huiles brutes. Ces huiles (notamment Boscan) ont été sélectionnées selon les critères géochimiques suivants : origine de la MO, biodégradation et maturité thermique des huiles.

Les résultats obtenus pour ces deux projets n'ont pas donnés lieu à des publication ou à des présentations orales à l'extérieur de l'IFP en raison de leurs débouchées industrielles et donc de leur caractère de confidentialité.

Je développe actuellement sous la forme d'un stage post-doctoral, localisé à l'université Paris VI (Laboratoire de Géologie Sédimentaire ; Directeur M. Renard) en collaboration avec l'ENS Chimie Paris (LCBOP ; Directeur C. Largeau), un projet de recherche concernant les facteurs favorisant ou non les accumulations de MO et la distribution/répartition des mécanismes de préservation dans des séquences de dépôts sédimentaires. Cette étude prend en compte non seulement des aspects biologiques (e.g. producteurs primaires) mais également des facteurs paléoenvironnementaux (e.g. conditions de dépôts : upwelling, profondeur du bassin, variations climatiques...) ainsi que le type de sédimentation (silicoclastique et carbonaté). A terme, les résultats obtenus dans ce travail seront intégrés dans un cadre plus vaste de stratigraphie séquentielle.

Le choix des échantillons s'est porté ou se portera, entre autre, sur des sédiments récents du bassin en transtension de Cariaco (Venezuela), de la craie du Bassin de Paris provenant du forage Craie700, des sédiments riches en coccolithes et MO d'un lagon du Kimméridgien supérieur du Jura (voisin d'Orbagnoux) et sur des radiolarites s.l. du Rif marocain (d'âge Malm et Turonien).

Les travaux concernant la fosse de Cariaco font, pour l'instant, l'objet de la présentation (15). Il faut néanmoins signaler que dans ce bassin de sédimentation, le processus de préservation de la MO est la dégradation/recondensation alors que les conditions environnementales laissaient plutôt supposer un large développment de la sulfuration naturelle.

En parallèle du travail ci-dessus, j'examine les composés organiques de haut poids moléculaire et/ou polaires produits à partir de la MO de la formation russe argilo-carbonatée des Kapshir Oil Shales. L'objectif est de mettre en évidence les nombreuses informations paléoenvironnementales (e.g. diagenèse précoce) complémentaires contenues dans ces fractions. Ce type de fractions est rarement étudié dans la littérature du fait de sa nature chimique (composés NSO, poids moléculaires élevés) rendant difficilement analysables les constituants dans les conditions habituelles utilisées en chromatographie, et ce malgré la grande qualité de cette archivage sédimentaire. En effet, des techniques comme la chemolyse (et la thermochemolyse) ou la pyrolyse à point de Curie sont nécessaires pour caractériser la structure de ces composés. Ce travail a fait lobjet d'un article mais deux résultats majeurs se dégagent : (i) mise en évidence, pour la première fois à ma connaissance, de la présence dans un kérogène ancien d'acides aminés et (ii) rôle de l'incorporation oxydative, en plus de la sulfuration, dans la formation du kérogène.


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